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本研究創(chuàng)新性地提出了一種協(xié)同改性策略，即通過尿素和Na2CO3共同作用，優(yōu)化生物炭表面PFRs形成，以提高其在PMS活化過程中的催化性能，并高效去除水中難降解污染物苯胺。在改性過程中，系統(tǒng)考察了不同熱解溫度和改性條件對PFRs生成的影響，并利用Spearman分析明確了C=C鍵、ID/IG比值以及吡啶氮等關鍵因素對PFRs生成的貢獻。尿素和Na2CO3的協(xié)同改性有效提高了生物炭表面PFRs濃度，同時抑制了吡啶氮向石墨氮的轉(zhuǎn)化，改變了生物炭表面化學特性。PFRs可以通過直接氧化以及間接生成活性氧（如SO4·?，·OH，O2·?和1O2）等方式主導苯胺降解，其中SO4·?和O2·?等活性物質(zhì)的生成高度依賴于PFRs的濃度。最佳改性條件下，生物炭樣品（MB500）在30分鐘內(nèi)即可去除92%的苯胺。該研究不僅揭示了協(xié)同改性對生物炭表面化學性能的調(diào)控機制，還為高效環(huán)境修復催化劑的開發(fā)提供了新思路。
圖1. PFRs濃度與生物炭物化指標間Spearman相關性分析
圖2. PFRs濃度、活性物質(zhì)生成與苯胺去除率之間的關系
圖3. 生物炭表面PFRs激活PMS去除苯胺機理 雜原子N和Na2CO3協(xié)同改性增加生物炭表面PFRs形成。 吡啶環(huán)以及含氧官能團是PFRs生成的主要來源。 苯胺降解過程由PFRs介導的催化氧化所主導。 SO4·?和O2·?的生成顯著依賴于PFRs的濃度。 苯胺的降解由O2·?自由基和1O2非自由基共同完成。 雜原子N與Na2CO3改性對PFRs生成具有協(xié)同效應，C=C鍵、ID/IG比值及吡啶氮是影響PFRs生成的決定性因素，尤其是吡啶氮。 O2·?是苯胺降解的主要貢獻者，且參與非自由基1O2的生成。 基于PFRs作用的MB500/PMS催化反應體系對多種陰離子表現(xiàn)出優(yōu)良的耐受性，并可以多次循環(huán)使用。
趙子龍 重慶市科學技術研究院 哈爾濱工業(yè)大學（深圳） 副研究員，深圳/重慶市高層次人才。主持國家、省市重點專項等項目10余項，發(fā)表SCI論文近50篇，獲授權專利9項，參編著作3部，獲省市/協(xié)會獎勵4項。研究方向：生物炭基功能材料；VOCs治理與資源化；水處理高級氧化。
董文藝 哈爾濱工業(yè)大學（深圳） 教授，深圳市“國家級”高層次人才。承擔國家級、省部級科研項目10余項，深圳市地方科研項目近百項，在ES&T、Water Research等期刊發(fā)表論文100余篇，獲授權專利40余項。研究方向：水體污染控制理論與技術；環(huán)境新材料與新設備。 https://link./article/10.1007/s42773-024-00416-0
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