北京工業(yè)大學(xué)彭永臻院士課題組Water Research：多組學(xué)揭示羥胺強化中試規(guī)模厭氧/好氧/缺氧系統(tǒng)極限脫氮的機理

江西擬態(tài)王格 2025-02-13 發(fā)布于江西

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第一作者：吳悠博士研究生

通訊作者：彭永臻教授

論文DOI: 10.1016/j.watres.2025.123101

圖文摘要

成果簡介

近日，北京工業(yè)大學(xué)彭永臻院士課題組在Water Research上發(fā)表了題為“Multi-omics Reveals Mechanism of Hydroxylamine-Enhanced Ultimate Nitrogen Removal in Pilot-Scale Anaerobic/Aerobic/Anoxic System”的研究論文(DOI: 10.1016/j.watres.2025.123101)，本研究在中試規(guī)模厭氧/好氧/缺氧（AOA）系統(tǒng)中引入了連續(xù)低濃度羥胺投加（1.4 mg/L）的策略。探究了中試系統(tǒng)的長期污染物去除情況并驗證了策略的可行性；結(jié)合多組學(xué)分析，系統(tǒng)闡明了羥胺投加強化中試規(guī)模AOA系統(tǒng)極限脫氮的作用機制；分析了羥胺投加相比其他短程硝化控制策略的優(yōu)劣及其在污水處理領(lǐng)域的研究與應(yīng)用前景。

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投加羥胺（Hydroxylamine，HA）是一種促進(jìn)短程硝化（Partial Nitrification，PN）的有效策略，但其對內(nèi)源反硝化的影響尚未得到充分研究。本研究在日處理量66.7-75 m3的中試規(guī)模厭氧/好氧/缺氧（Anaerobic/Aerobic/Anoxic，AOA）系統(tǒng)中進(jìn)行了為期110天以上的長期連續(xù)羥胺投加（1.4 mg/L）試驗。羥胺投加顯著將亞硝酸鹽積累率提高至67.6 ± 5.0 %，并將出水總無機氮濃度從6.2 ± 2.0 mg/L降低至2.4 ± 1.1 mg/L，在8h的HRT下實現(xiàn)了87.4 ± 4.5 %的脫氮效率。在羥胺投加期間，好氧脫氮貢獻(xiàn)從2.4 ± 3.4 %提高至25.8 ± 8.1 %，缺氧脫氮速率從1.63 ± 0.11 mg N/(L·h)提升至2.35 ± 0.13 mg N/(L·h)。脫氮效率的提高不僅得益于短程硝化的快速啟動和穩(wěn)定維持，還受到長期羥胺投加對微生物群落的影響。多組學(xué)分析表明，羥胺擾亂了高聚磷酸鹽（poly-P）循環(huán)，表現(xiàn)為ppx（poly-P降解）轉(zhuǎn)錄水平的增強和ppk（poly-P合成）轉(zhuǎn)錄水平的抑制，從而阻礙了聚磷菌（PAOs）的能量供應(yīng)，將碳源競爭轉(zhuǎn)向聚糖菌（GAOs）。典型的聚糖菌Ca. Competibacter的豐度從0.16%增加至1.13%。經(jīng)濟分析表明，羥胺投加將污泥產(chǎn)量減少了11.2%，與傳統(tǒng)碳源相比運行成本節(jié)省了31.4–42.8%。這些研究結(jié)果表明，羥胺投加在實現(xiàn)可持續(xù)和高效污水處理方面具有巨大潛力。（本文僅展示了論文中的重點內(nèi)容，圖序號按照選取內(nèi)容排列，更詳細(xì)的內(nèi)容請參見正文）。

引言

厭氧/好氧/缺氧（AOA）工藝是一種很有前景的深度脫氮解決方案，但由于硝酸鹽反硝化在化學(xué)計量學(xué)上對于電子供體的嚴(yán)格要求，該工藝在處理碳氮比（C/N）極低廢水時仍然可能面臨極大挑戰(zhàn)。短程硝化（Partial Nitrification，PN）可通過抑制亞硝酸鹽氧化細(xì)菌（NOB）來緩解碳源限制。羥胺（HA）是有效促進(jìn)短程硝化的一種抑制劑，但目前對于其在污水處理系統(tǒng)中的研究僅僅停留在其對間歇系統(tǒng)中硝化功能菌屬的影響，其對連續(xù)流系統(tǒng)中微生物群落結(jié)構(gòu)和代謝途徑的廣泛影響仍未得到充分探索。本文通過研究長期投加 HA 對中試規(guī)模AOA系統(tǒng)的影響，填補了這些空白。

圖文導(dǎo)讀

氮去除性能

Fig. 1. Variation of (a) NH₄⁺?N concentration of influent, effluent, and NH₄⁺?N (ammonia) removal efficiency (ARE); (b) chemical oxygen demand (COD) concentration of influent, effluent, and COD removal efficiency (CRE); (c) NO₂^-?N, NO₃^-?N concentration in unit 4, and nitrite accumulation rate (NAR); (d) total inorganic nitrogen (TIN) concentration of influent, effluent, and removal efficiency (NRE). Copyright 2025, Elsevier Inc.

在整個運行過程中，中試規(guī)模系統(tǒng)的 NH₄⁺-N去除率 (ARE) 穩(wěn)定在 93.1 ± 4.5% 到 95.7 ± 2.8% 之間。在第一階段未投加HA時（第 1-65 天），進(jìn)水和出水的總無機氮 (TIN)分別為 19.8 ± 3.2 mg/L和6.0 ± 2.3 mg/L，相應(yīng)的總氮去除率 (NRE) 為 70.6 ± 7.3%。在第二階段（第 66-106 天），連續(xù)添加 HA將亞硝累積率 (NAR) 提高到 50.8%，出水 TIN 降低到 3.9 ± 1.6 mg/L，并將NRE提高到82.9±6.2%。在第三階段（第 107-183 天），HRT縮短至8 h，NAR 穩(wěn)定在67.6±4.6%，出水TIN進(jìn)一步降至2.9±1.3 mg/L，NRE達(dá)到 84.2±5.5%。在HA投加期間，厭氧釋磷量達(dá)到峰值 6.4 mg/L，在第三階段穩(wěn)定在1.9±0.4 mg/L。

脫氮路徑

Fig. 2. Variations of inorganic nitrogen in each unit: (a) day 31 to 34 in Phase Ⅰ; (b) day 94 to 98 in Phase Ⅱ; (c) day 153 to 155 in Phase Ⅲ. Variations of (d) nitrogen removal contribution during each process, the black circle represents the mean, and the black bar represents the quartile (25–75%) line; (e) nitrogen removal rate during the anoxic process of thesystem. (f) Variations of intracellular carbon sources (PHAs and Gly) in different operational phases: (days 31 to 34 in Phase I, 94 to 98 in Phase II, and153 to 155 in Phase III). Copyright 2025, Elsevier Inc.

HA投加后，系統(tǒng)好氧段硝氮生成量顯著減少，且出現(xiàn)了明顯的亞硝積累。系統(tǒng)好氧段脫氮貢獻(xiàn)從第一階段的2.4±3.4%升高至25.8±8.1%，同時系統(tǒng)缺氧段總氮去除速率顯著提高，由1.63 mg N/(L·h)提升至2.35 mg N/(L·h)。

多組學(xué)分析

Fig. 3. Variations in abundance (TPM value) of functional genes related to a) nitrogen metabolism; and b) phosphorus metabolism for the sludge samples on day 57 and day 162 based on the Kyoto Encyclopedia of Genes and Genomes (KEGG) database. Copyright 2025, Elsevier Inc.

Fig. 4. Variations in transcript level (FPKM value) of functional genes related to a) nitrogen metabolism; and b) phosphorus metabolism for the sludge samples on day 57 and day 162 based on the KEGG database. Row normalizations were conducted to compare variations of different stages. Copyright 2025, Elsevier Inc.

通過宏基因組和宏轉(zhuǎn)錄組分析，Nitrospira菌屬的轉(zhuǎn)錄活性下降，控制亞硝硝化的nxr基因轉(zhuǎn)錄水平也出現(xiàn)了下降，進(jìn)一步促進(jìn)了短程硝化的形成。HA 影響了 PAOs 的代謝，在厭氧階段過度釋磷導(dǎo)致了細(xì)胞內(nèi)poly-P的過度消耗，而在好氧階段ppk 的表達(dá)受到抑制，阻礙了poly-P的合成，這使得作為PAOs供能途徑的poly-P循環(huán)在一定程度上被破壞，從而抑制了 PAOs的活性，有利于 GAOs在碳源競爭中獲得占優(yōu)。Ca. Competibacter作為內(nèi)源反硝化的主要貢獻(xiàn)者，相對豐度由0.16%顯著提升至1.13%。總而言之，這些轉(zhuǎn)變促進(jìn)了中試規(guī)模AOA 系統(tǒng)的深度脫氮。

小結(jié)

本研究首次在中試規(guī)模AOA系統(tǒng)中驗證了低濃度HA連續(xù)投加的高效性和穩(wěn)定性。研究表明，HA通過調(diào)控微生物群落和代謝路徑，顯著提升了系統(tǒng)的內(nèi)源反硝化性能，尤其是GAOs在內(nèi)源代謝中的主導(dǎo)作用。盡管該方法在實現(xiàn)同步脫氮除磷方面仍有改進(jìn)空間，但在低碳氮比廢水處理中展示了巨大潛力。未來工作應(yīng)進(jìn)一步優(yōu)化HA的投加方案，并探索其在實際規(guī)模中實現(xiàn)氮磷協(xié)同去除的潛力。同時，需要針對不同進(jìn)水條件和長期運行中的可能問題進(jìn)行深入研究，以支撐該策略在工程應(yīng)用中的推廣。

作者介紹

吳悠：北京工業(yè)大學(xué)博士研究生，主要從事厭氧/好氧/缺氧工藝的優(yōu)化和應(yīng)用研究，以第一作者身份在Water Research, Bioresource Technology等期刊上發(fā)表多篇文章。

彭永臻：中國工程院院士、環(huán)境工程和污水處理專家、工學(xué)博士、教授、“城鎮(zhèn)污水深度處理與資源化利用技術(shù)--國家工程實驗室”主任。先后獲得“全國模范教師”“國家教學(xué)名師”“全國優(yōu)秀科技工作者”“全國勞動模范”“北京市人民教師”等稱號，及何梁何利科技進(jìn)步獎。彭永臻教授一直工作在污水處理領(lǐng)域的教學(xué)科研第一線，獲國家科技進(jìn)步與技術(shù)發(fā)明二等獎共4項，省部級特等獎與一等獎9項。以第一發(fā)明人獲授權(quán)發(fā)明專利310余項并轉(zhuǎn)讓140余項；出版專著8本，3本是獨立作者或第一作者。以第一或通訊作者發(fā)表SCI論文約424篇，IF大于9的有約300余篇，在線ESI論文19篇。

備注：

參考文獻(xiàn)：

Wu, Y., Wang, H., Zhang, L., Zeng, W. and Peng, Y. 2025. Multi-omics reveals mechanism of hydroxylamine-enhanced ultimate nitrogen removal in pilot-scale anaerobic/aerobic/anoxic system. Water Res 274, 123101

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https://www./science/article/pii/S0043135425000156?via%3Dihub