中國科學(xué)院物理研究所／北京凝聚態(tài)物理國家研究中心清潔能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室E01組索鎏敏 (Liumin Suo) 副研究員與美國麻省理工學(xué)院李巨（Ju Li）教授和薛偉江 (Weijiang Xue) 博士合作針對目前鋰硫電池存在的共性問題——電池器件級別能量密度不高的問題，創(chuàng)新地提出采用高電子和離子電導(dǎo)的嵌入式電極材料Mo₆S₈取代非活性物質(zhì)碳構(gòu)成嵌入-轉(zhuǎn)換型混合電極，使得硫正極在保證高活性物質(zhì)負(fù)載量的條件下(大于10 mg/cm²)，含碳量降低到小于10 wt%, 電解液活性物質(zhì)比大幅度降低到1.2 μL mg^-1, 電極孔隙率低于55 %。采用此新型混合電極的安時(shí)級軟包全電池在保證循環(huán)壽命的條件下單體能量密度大幅度提升，可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高的體積能量密度（581 Wh/L）和重量能量密度（366 Wh/kg），為未來開發(fā)新型高能量密度的鋰硫電池提供了一條全新的解決思路和切實(shí)可行的商業(yè)化技術(shù)方案（圖1）。該研究結(jié)果近日發(fā)表在《自然·能源》上（Nature Energy，2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0351-0，IF=46.86），文章題目為“Intercalation-conversion hybrid cathodes enabling Li–S full-cell architectures with jointly superior gravimetric and volumetric energy densities”。

相關(guān)工作得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2018YFB0104400）、國家自然科學(xué)基金委（51872322）等的支持。

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圖 1. 高體積和重量能量密度的嵌入-轉(zhuǎn)化混合正極的設(shè)計(jì)思路（嵌入式電極材料：Mo₆S₈, 轉(zhuǎn)化型電極材料：S₈）。

圖 2. 嵌入-轉(zhuǎn)化混合正極HMSC（活性物質(zhì)Mo₆S₈ S₈ 含量85%，導(dǎo)電碳含量10%) 與C-S₈復(fù)合電極對比示意圖和真實(shí)電極SEM圖片。注： 負(fù)載量12.3 mg/cm²的HMSC電極厚度為121 μm遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于負(fù)載量只有6.2 mg/cm²的C-S復(fù)合電極，因此使得該類電極材料在電極級別上重量和體積能量密度占據(jù)絕對優(yōu)勢。

圖 3. 嵌鋰Li_xMo₆S₈與中間產(chǎn)物多硫離子Li₂S₄相互作用機(jī)理研究. (a) 循環(huán)伏安曲線. (b) 多硫離子吸附實(shí)驗(yàn). (c) 原位XRD 表征. (d) DFT 多硫離子吸附能計(jì)算. (e) Mo₆S₈嵌鋰前后對多硫離子吸附能的變化. 注：實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明嵌鋰后的Li_xMo₆S₈ 較未嵌鋰的Mo₆S₈在對多硫離子的吸附性能上有明顯提高。

圖 4. Mo₆S₈ 在HMSC電極中的作用機(jī)理. 注：步驟 I: 在硫還原之前預(yù)嵌鋰(> 2.4 V); 步驟 II: 嵌鋰后的Li_xMo₆S₈具有雙功能: I) 吸附多硫離子從而抑制多硫離子穿梭效應(yīng)和 II) 提供電子和離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)從而起到替代碳的作用。

圖5. HMSC型扣式電池性能 (HMSC: 6.2 mg cm^-2 S₈  6.1 mg cm^-2 Mo₆S₈, 電解液活性物質(zhì)比：2.4 μL mg^-1). (a) 充放電曲線 (b) 倍率性能 (c) 循環(huán)壽命和庫倫效率 。