1. Chem. Soc. Rev.:設(shè)計(jì)和制造用于能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)的發(fā)光碳點(diǎn)發(fā)光碳點(diǎn)(CD)通常被定義為表面鈍化的小碳納米顆粒(尺寸小于10 nm),其具有明亮的熒光,表面鈍化對(duì)其熒光性質(zhì)至關(guān)重要。CD作為一種新型碳材料出現(xiàn)為碳納米材料的科學(xué)技術(shù)開(kāi)辟了一個(gè)令人興奮的新領(lǐng)域,并且近年來(lái)引起了越來(lái)越多的關(guān)注。由于它們具有多樣的物理化學(xué)性質(zhì)和有利的屬性,例如量子限制效應(yīng)和豐富的表面缺陷,CD及其衍生的雜化物在能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存領(lǐng)域中顯示出令人興奮和不可或缺的前景。 大連理工大學(xué)Jieshan Qiu課題組全面總結(jié)了CD的分類和結(jié)構(gòu),提出并分析了CD結(jié)構(gòu)工程的三種策略,包括尺寸和結(jié)晶度的調(diào)整,以及表面改性和雜原子摻雜的方法,重點(diǎn)是相關(guān)CD的合成方法、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)之間的關(guān)系。并系統(tǒng)綜述了CD在能源應(yīng)用的最新進(jìn)展,包括光電和電催化、發(fā)光二極管、光伏電池、鋰/鈉離子電池和超級(jí)電容器。最后,討論并概述未來(lái)CD的主要挑戰(zhàn)和機(jī)遇。 Chao Hu, Mingyu Li, Jieshan Qiu, Ya-Ping Sund. Design andfabrication of carbon dots for energy conversion and storage. Chemical Society Reviews, 2019. DOI: 10.1039/C8CS00750K https://pubs./en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs00750k#!divAbstract 2. JACS:基于二維液體籠退火策略,制備高結(jié)晶鈣鈦礦光伏電池首爾大學(xué)Lee等人建立了二維液體籠退火系統(tǒng),這是一種顯著增強(qiáng)鈣鈦礦結(jié)晶度的獨(dú)特方法。在用于結(jié)晶的熱退火期間,全氟萘烷覆蓋濕鈣鈦礦膜,全氟萘烷具有明顯低的極性,無(wú)毒和化學(xué)惰性。該退火策略促進(jìn)了鈣鈦礦晶粒的增大和陷阱態(tài)的減少。因此,在沒(méi)有任何復(fù)雜處理的情況下,鈣鈦礦光伏電池的性能得到顯著改善。膜是實(shí)現(xiàn)PSC優(yōu)異性能的必要條件。 Lee, J. W.; Yu, H.; Lee, K.; Bae, S.; Kim, J.; Han, G. R.; Hwang,D.; Kim, S. K.; Jang.Journalof the American Chemical Society, 2019. DOI: 10.1021/jacs.8b13423 https://pubs./doi/abs/10.1021/jacs.8b13423 3. JACS:二維無(wú)定型TiO2納米片用于SERS底物-分子振動(dòng)耦合增強(qiáng),尤其是高效的光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移(PICT),對(duì)非金屬表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)技術(shù)至關(guān)重要。近日,北京航天航空大學(xué)Lin Guo等團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種二維(2D)無(wú)定型TiO2納米片(a-TiO2 NSs)材料,該材料具有超高增強(qiáng)因子,達(dá)1.86×106。經(jīng)開(kāi)爾文探針力顯微鏡技術(shù)表征發(fā)現(xiàn),2D a-TiO2 NSs具有比2D晶態(tài)TiO2納米片(c-TiO2 NSs)更正的表面電勢(shì)。DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn),2D a-TiO2 NSs表面Ti原子低配位和氧缺陷使得其具有高的靜電位,這使得表面吸附分子電子易于轉(zhuǎn)移到2Da-TiO2 NSs并形成穩(wěn)定的表面電子轉(zhuǎn)移復(fù)合物。該復(fù)合物強(qiáng)的振動(dòng)耦合加強(qiáng)了PICT,使得具有高的SERS活性。 Xiaotian Wang, Wenxiong Shi, Shaoxiong Wang, Lin Guo,* et al. Two-dimensional Amorphous TiO2 Nanosheets EnablingHigh-efficiency Photo-induced Charge Transfer for Excellent SERSActivity. Journal of the American Chemical Society, 2019. DOI: 10.1021/jacs.9b00029 https://pubs../doi/10.1021/jacs.9b00029 4. JACS:Au納米棒上長(zhǎng)CeO2晶體用于近紅外光固氮在Au納米晶上位點(diǎn)選擇性的長(zhǎng)半導(dǎo)體晶體具有重大的挑戰(zhàn)。近日,山東師范大學(xué)Chun-yang Zhang、香港中文大學(xué)Jianfang Wang及陜西師范大學(xué)Ruibin Jiang等多團(tuán)隊(duì)合作,采用濕化學(xué)方法(少量雙功能K2PtCl4存在),成功在金納米棒(AuNRs)兩端選擇性生長(zhǎng)CeO2晶體(Au/end-CeO2)。因Au NRs兩端的空間位阻小于側(cè)面的空間位阻,K2PtCl4更易在Au NRs兩端吸附,從而觸發(fā)CeO2前驅(qū)體在兩端發(fā)生氧化還原反應(yīng)并生長(zhǎng)。Au/end-CeO2富含氧空穴,使得N2分子易于吸附和活化,再加上該材料特殊的結(jié)構(gòu),使得其近具有紅外光固氮活性。 Henglei Jia, Ruibin Jiang,* Jianfang Wang,* Chun-yang Zhang,* etal. Site-Selective Growth ofCrystalline Ceria with Oxygen Vacancies on Gold Nanocrystals for NIR NitrogenPhotofixation. Journal of the American Chemical Society, 2019. DOI: 10.1021/jacs.8b13062 https://pubs../doi/10.1021/jacs.8b13062 5. JACS:表面貼裝MOF電催化劑具有前所未有的高OER活性開(kāi)發(fā)具有高活性,長(zhǎng)耐久性和可擴(kuò)展性的非貴金屬析氧反應(yīng)(OER)電催化劑仍然是主要挑戰(zhàn)。一類稱為表面貼裝MOF(SURMOFs)的MOF薄膜是通過(guò)準(zhǔn)外延、理想的逐層沉積方法(LBL)生長(zhǎng),該方法允許MOF納米結(jié)構(gòu)的受控生長(zhǎng),具有優(yōu)選的微晶取向,精確的薄膜厚度和獨(dú)特的形態(tài)。 受到制造SURMOF在分子水平下控制組件空間分布的啟發(fā),德國(guó)慕尼黑工業(yè)大學(xué)Aliaksandr S. Bandarenka和Roland A. Fischer團(tuán)隊(duì)比較了混合金屬[M(BDC)] SURMOF(M=Ni2+, Co2+, BDC=1,4-苯二甲酸酯,二價(jià)連接基陰離子)相關(guān)的剝離[M(BDC)]納米片作為OER的電催化劑。通過(guò)在電極基板上直接使用LBL沉積制備SURMOF之后,將其浸入堿性電解質(zhì)溶液中形成電催化活性涂層,其在堿性溶液中具有高OER活性和穩(wěn)定性。SURMOF衍生的超薄電催化劑涂層的優(yōu)異形態(tài)導(dǎo)致基于Ni和Co的最活躍位點(diǎn)的高暴露。300mV過(guò)電位下獲得的~2.5 mA·μg-1的質(zhì)量活性,比基準(zhǔn)IrO2電極催化劑高一個(gè)數(shù)量級(jí),并且比任何狀態(tài)的NiFe-,FeCoW-, NiCo-基電催化劑質(zhì)量活度高出至少3.5倍。 Weijin Li, Sebastian Watzele, Hany A El-sayed, Yunchang Liang,Gregor Kieslich, Aliaksandr S. Bandarenka, Katia Rodewald, Bernhard Rieger, andRoland A. Fischer. Unprecedented high oxygen evolution activity ofelectrocatalysts derived from surface-mounted metal-organic frameworks. Journalof the American Chemical Society, 2019. DOI: 10.1021/jacs.9b00549 https://pubs../doi/10.1021/jacs.9b00549 6. Angew.:超高負(fù)載量(9.33 wt%)單原子鋅催化劑酸/堿性高效ORR原子級(jí)分散的Zn-N-C納米材料有望代替Pt催化劑用于ORR,是近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。然而,由于Zn前驅(qū)體的高溫下的易變性,難以制備出高負(fù)載量Zn-N-C催化劑。近日,重慶大學(xué)Zidong Wei、Li Li及Siguo Chen團(tuán)隊(duì)采用非常緩慢的熱處理(1o/min)策略,合成了負(fù)載量高達(dá)9.33 wt%的Zn-N-C催化劑。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),該催化劑具有和Fe-N-C催化劑相當(dāng)?shù)腛RR活性,但是在酸性和堿性條件下穩(wěn)定性優(yōu)于Fe-N-C催化劑。進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算表明,在酸性條件下Zn-N-C催化劑比Fe-N-C催化劑更不易被質(zhì)子化;Zn-N4結(jié)構(gòu)在ORR條件下比Fe-N4結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。 Jia Li, Siguo Chen*, Li Li*, Zidong Wei*, et al. Ultrahigh-loadingZn Single-atom Catalyst for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction in both Acidic and Alkaline Media. Angewandte Chemie International Edition, 2019. DOI: 10.1002/anie.201902109 https:///10.1002/anie.201902109 7. Angew.:毒藥能成為禮物嗎?堿金屬在α-MnO2選擇性催化氨中的作用幾十年來(lái),堿金屬物種高度參與催化化學(xué)。除了作為有機(jī)均相催化中的活性位點(diǎn)外,還可以通過(guò)多種方式有效地促進(jìn)多相催化性能。但堿金屬物質(zhì)是大多數(shù)NH3選擇性催化反應(yīng)(NH3 -SCR)催化劑的典型毒物,通常需要反應(yīng)溫度高于300℃以分解堿金屬物質(zhì),而低溫下實(shí)現(xiàn)NOx的高轉(zhuǎn)化率是NH3-SCR的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一。因此,通常需要催化劑具有抗堿金屬能力以實(shí)現(xiàn)較低的反應(yīng)溫度。 南開(kāi)大學(xué)Sihui Zhan課題組意外發(fā)現(xiàn)在α-MnO2隧道中加入K+(4.22 wt.%)可以大大提高其在NH3-SCR中150°C下的活性(NOx轉(zhuǎn)化率為100%,而原始α-MnO2為50.60%)。進(jìn)而通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論證明了摻入K+在α-MnO2中的原子作用,隧道中的K+可以與附近的8個(gè)O sp3原子形成穩(wěn)定的配位。捕獲的K+和O原子之間的庫(kù)侖相互作用可以使附近的Mn和O原子的電荷群重新排列,從而使最頂部的五配位不飽和Mn陽(yáng)離子(Mn5c,路易斯酸位點(diǎn))帶更多正電。因此,與其原始對(duì)應(yīng)物相比,帶正電荷的Mn5c可以更好地化學(xué)吸附和活化NH3分子,這對(duì)后續(xù)反應(yīng)至關(guān)重要。 祝賀南開(kāi)大學(xué)誕辰100周年 Zhifei Hao, Zhurui Shen, Yi Li, Haitao Wang, Lirong Zheng, RuihuaWang, Guoquan Liu, Sihui Zhan. Can a poison be a gift? the role of alkali metalin the α-MnO2 catalyzed ammonia selectivecatalytic reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2019. DOI: 10.1002/anie.201901771 https://onlinelibrary./doi/abs/10.1002/anie.201901771 8. Angew.:立體選擇性組裝MOF以催化合成碳基雜化物用于堿離子電池南京工業(yè)大學(xué)朱紀(jì)欣和黃維團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種通過(guò)立體選擇性組裝和自增強(qiáng)催化熱解合成一系列碳雜化納米結(jié)構(gòu)的簡(jiǎn)便方法。該策略旨在由于靜電吸引和配位反應(yīng)而在聚丙烯腈(PAN)物質(zhì)上選擇性地組裝MOF,隨后采用化學(xué)分子氣相沉積(CMVD)工藝,鈷納米顆粒對(duì)由有機(jī)分子(如三聚氰胺)驅(qū)動(dòng)的碳納米管分支的生長(zhǎng)起到了催化作用,分級(jí)結(jié)構(gòu)被多壁碳納米管進(jìn)一步修飾。 其中,PAN衍生的碳纖維可以有效地保持結(jié)構(gòu)完整性并抑制熱活化期間的不規(guī)則聚集,雜原子的受控?fù)饺胭x予混合結(jié)構(gòu)增加的活性位點(diǎn)和增強(qiáng)的電子傳導(dǎo)。這種通用方法可廣泛應(yīng)用于制造具有明確定義組成和形態(tài)的通用碳雜化納米結(jié)構(gòu)。該碳雜化物對(duì)堿離子電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,鋰離子電池:320次循環(huán)后比容量為680 mAh g-1,鈉離子電池:500次循環(huán)后比容量為220 mAh g-1,無(wú)明顯衰減。 Min Du, Dian Song, Aoming Huang, Ruixuan Chen, Danqing Jin, Dr.Kun Rui, Prof. Chao Zhang, Prof. Jixin Zhu, Prof. Wei Huang, Stereoselectively Assembled Metal–Organic Framework (MOF) Host for CatalyticSynthesis of Carbon Hybrids for Alkaline‐Metal‐Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2019. DOI: 10.1002/anie.201900240 https://www.onlinelibrary./doi/abs/10.1002/anie.201900240 9. Angew.:水系鋅離子電池中的可逆氧氧化還原化學(xué)可充電水系鋅離子電池(ZIB)由于其低成本和高安全性成為有前景的能量存儲(chǔ)裝置,但其能量存儲(chǔ)機(jī)制很復(fù)雜并且沒(méi)有很好地建立。最近的ZIB能量?jī)?chǔ)存機(jī)制通常取決于陽(yáng)離子氧化還原。由于正極和電解質(zhì)的限制,仍未觀察到陰離子氧化還原。 南開(kāi)大學(xué)牛志強(qiáng)課題組開(kāi)發(fā)了基于層狀VOPO4正極和鹽水電解質(zhì)的高度可逆水性ZIB。這種電池在高壓區(qū)域顯示出可逆的氧氧化還原。氧氧化不僅提供~27%的額外容量,而且還將平均工作電壓增加到~1.56V,能量密度增加~36%。此外,氧氧化還促進(jìn)VOPO4在充電/放電過(guò)程中的可逆晶體結(jié)構(gòu)演變,從而導(dǎo)致增強(qiáng)的倍率和循環(huán)性能。 祝賀南開(kāi)大學(xué)誕辰100周年 Fang Wan, Yan Zhang, Linlin Zhang, Daobin Liu, Changda Wang, LiSong, Zhiqiang Niu, Jun Chen. Reversible Oxygen Redox Chemistry in Aqueous Zinc‐Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2019. DOI: 10.1002/anie.201902679 https://onlinelibrary./doi/abs/10.1002/anie.201902679 10. Nano Lett.綜述:基于金納米顆粒的集成式支架用于組織工程和再生醫(yī)學(xué)支架材料的發(fā)展使得人們利用工程化的功能組織去幫助修復(fù)受損的器官成為了現(xiàn)實(shí)。近年來(lái),金納米粒子在組織工程和再生醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用也越來(lái)越廣。以色列特拉維夫大學(xué)Tal Dvir教授團(tuán)隊(duì)對(duì)金納米顆粒的形狀、相關(guān)特性以及它們?cè)谟糜谥圃炜烧{(diào)的納米復(fù)合支架材料方面的廣泛應(yīng)用進(jìn)行了介紹,進(jìn)一步解釋了如何利用基于金納米顆粒的集成式支架材料來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)干細(xì)胞的增殖和分化的改善;最后也討論了這種混合的支架材料所面臨的主要挑戰(zhàn)和臨床應(yīng)用前景。 Yadid, M., Dvir, T. et al. Gold nanoparticle-integrated scaffoldsfor tissue engineering and regenerative medicine. Nano Letters, 2019. DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00472 https://pubs../doi/10.1021/acs.nanolett.9b00472 |
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